Im Frühjahr 1821 begab er sich auf eine fünfmonatige Reise in die Niederlande, um zu forschen und zu sammeln. Zu Beginn der Reise aber besuchte er Freunde in Köln die Großstadt schreckte ihn ab, er ist unangenehm berührt von dem „Schmutz und Kohlenstaub, die vielen häßlichen Gesichter, die einem damals begegneten, so wie die vielen zerlumpten, schmierigen Bettler…“
Nicht alle Veränderungen der Zeit schien er wahrzunehmen, die Herausbildung eines Proletariats, das teilweise in Slums leben muß, während das Bürgertum wirtschaftliche Freiheiten fordert. Der Volksdichter fühlt sich von einem teil des Volkes angewidert.
Während seiner Holland-Reise lernt er viele bedeutende Gelehrte kennen, unter anderem den bedeutendsten niederländischen Dichter Willem Bilderdijk. Hier erregt sein Äußeres Aufsehen, die Kinder rufen im Schimpfworte nach. Hoffmann läßt sich die Haare schneiden und trägt eine holländische Samtmütze und eine enge blaue Hose, um den Gastgebern zu gefallen.
Er beginnt eine Zusammenstellung über die alte niederländische Dichtung sowie ein Verzeichnis der Handschriften und alten Drucke der Gesellschaft für niederländische Literatur, hierfür erhält er im Jahre 1822 ein stattliches Honorar. Mit diesem Geld setzt er später weitere Studien fort und wird so für die niederländische Sprachforschung das, was Grimm für die deutsche wurde.
Das Volkslied hatte es ihm dabei besonders angetan, womit der in der Tradition von Johann Gottfried Herder (Lieder der Völker 1773), Brentano und Arnims “ Des Knaben Wunderhorn “ und anderer stand. Er allerdings gab dem ganzen eine politische Dimension.